Uploaded by User49248

Dinaadelina makalahfenper

advertisement
FENOMENA PERPINDAHAN
“Characterization of Mass Transfer in a Shallow Fluidized Bed for
Adsorption Processes:
Modeling and Supporting Experiments”
Oleh :
Dina Adelina
19/449639/PTK/12898
PROGRAM PASCA SARJANA
UNIVERSITAS GADJAH MADA
YOGYAKARTA
2020
1. Pendahuluan
Standard proses untuk penghilangan gas asam seperti karbon dioksida (CO2)
dan hidrogen sulfida (H2S) dalam skala industri adalah absorpsi dalam larutan
alkanolamine encer. Dua contoh prosesnya seperti dibawah ini :
a) Penghilangan H2S dan CO2 dari gas alam menggunakan larutan methyl
diethylamine (MDEA) encer
b) CO2 setelah pembakaran diambilmenggunakan penyerapan CO2 dalam
larutan monoethanolamine (MEA)
Proses ini memiliki konsumsi energi yang tinggi karena adanya pemanasan dan
pendinginan larutan dengan kapasitas panas tinggi. Apalagi, selama regenerasi ada
pelarut yang teruapkan. Hal ini menjadi pendorong utama untuk para peneliti fokus
pada gas removal menggunakan adsorpsi. Adsorben memiliki kapasitas panas yang
lebih rendah dibandingkan dengan larutan. Penggunaan larutan seperti MDEA dan
MEA setelah absorpsi, diperlukan adanya proses penguapan larutan tersebut.
Kemudian, transfer massa sour gas di dalam sistem gas-padat lebih cepat daripada
transfer massa sour gas dalam sistem gas cair. Oleh karena itu, peralatannya akan
menjadi lebih kecil daripada kontaktor gas-cair.
Supported Amine Sorbents (SASs) sering digunakan untuk penelitian dan
diajukan sebagai adsorben untuk penghilangan sour gas. SASs adalah sorbent yang
digabungkan dengan amina untukmembentuk suatu reaksi kimia antara permukaan
dan adsorbat (chemisorb)pada sour gas.
Disamping perlunya adsorben yang baik, reaktor yang tepat juga diperlukan.
Penulis pada jurnal ini menggunakan Multistage Fluidized Bed (MSFB) sebagai tipe
reaktor yang tepat untuk penghilangan sour gas dari gas alam. Ada tiga (3)
pertimbangan dalam memilih MSFB untuk adsorpsi penghilangan sour gas, yaitu :
a. Fluidized bed memiliki solids hold-up yang ralitif tinggi sehingga
menghasilkan peralatan yang cukup kecil
b. Kontak secara counter-current dibutuhkan untuk mendapatkan efisiensi
removal cukup tinggi karena leanest sorbent akan berkontak dengan
konsentrasi gas yang paling kecil sehingga akan memungkinkan terjadinya
kesetimbangan
c. Transfer panas yang baik dibutuhkan karena adsorpsi merupakan proses
eksotermis
Pada jurnal ini, bertujuan untuk membangun phenomenologicalmodel yang
menjelaskan tentang single adsorptive fluidization stage menggunakan shallow beds
dalam rangka penghilangan sour gas dari gas alam. Parameter yang digunakan dalam
model ini seperti mixing, gas interchange dan kinetika adsorpsi yang diperkirakan
melalui eksperimen atau literatur. Selanjutnya, proses adsorpsi yang dilakukan
bertujuan untuk meneliti apakah model ini mampu untuk memprediksi efisiensi
penghilangan sebagai fungsi dari beberapa parameter proses. Hal ini memungkinkan
kita untuk mengidentifikasi proses transfer massa dalam MSFBs dengan shallow
fluidized beds, yang berfungsi sebagai pedoman dalam perancangan MSFB.
Percobaan untuk MSFB telah dilakukan sebelumnya.
2. Bahan dan Metode
2.1 Bahan
Resin penukar ion yang tersedia secara komersial digunakan sebagai amina
sorbent. Lewatit VC OC 1065 didapatkan dari Lanxess, Jerman. Amina sorben ini
dicampur dengan karbon bubuk (0.3 wt%) untuk mengurangi efek elektrostatik dalam
fluidized bed. Kecepatan minimum fluidisasiΖ²mf dari amina sorben ditentukan
melalui pressure drop experiment. Mempertimbangkan aspek secara hidrodinamika
dan transfer massa dalam fluidized beds seringkali bukan merupakan fungsi properti
gas, tetapi lebih ke proses konvektif. Penelitian dalam jurnal ini hanya menggunakan
CO2 sebagai sour gas component. H2S tidak digunakan karena beracun dan
berbahaya.
2.2 Single stage adsorption
Eksperimen adsorpsi dilakukan dalam single stage fluidized bed (SSFB),
diperlihatkan pada Gambar 1. Adsorber ini memiliki diameter dalam 0.1 m dilengkapi
dengan metal sintered plate sebagai distributor gas. SSFB diumpankan dengan
campuran CO2 / N2 menggunakan Brooks Instrument mass flow controllers. Amina
sorbent diumpankan pada bagian atas dari SSFB melewati rotary valve RV-1.
Fluidized bed dilengkapi dengan thermocouple type-K yang berlokasi 20 mm diatas
metal sintered plate untuk mengukur temperatur bed.
Gambar 1 Experimental Set Up untuk SSFB
Umpan yang kaya akan amina sorben diumpankan ke desorber. Desorber
berupa MSFB 5 stage (ID 0.1 m). Waktu tinggal sorbent untuk solid flux yang
tertinggi adalah 14 menit diperkirakan 3 kali lebih tinggi dan ini dapat mendukung
asumsi bahwa amina sorbent meninggalkan desorben tidak mengandung sorbent.
2.3 Hold-up of the bubble phase
Hold-up bubble phase ditentukan dengan mengukur ketinggian bed ketika
fluidizing dibandingkan dengan ketinggian bed pada fluidisasi minimum. Pada bagian
atas fluidized bed dibiarkan terbuka untuk pengamatan ketinggian bed secara visual.
Diasumsikan bahwa fase emulsi tetap ada pada kondisi minimum fluidisasi dan
bubble phase tidak mengandung padatan. Asumsi ini sesuai dengan definisi dari
bubble hold up :
𝑓𝑏 =
𝐻−π»π‘šπ‘“
π»π‘šπ‘“
(1)
Fluidization gas adalah N2. Standpipe di diblok menggunakan 2 sumbatan
untuk menghindari amina sorbent mengalir ke luar. Ketinggian awal packed bed
adalah 78 mm. Superficial gas velocities bervariasi antara 0.08 m/s dan 0.29 m/s.
2.4 Estimation of solids axial dispersion
Dispersi axial dari fase padatan diperkirakan menggunakan hot tracer
experiment. Amina sorbent dipanaskan dalam oven pada suhu 160 ̊C. Massa amina
sorbent yang telah diketahui ditambahkan pada fluidized bed, sesuai dengan hot layer
thickness tertentu pada bagian atas bed. Respon thermal pada posisi axial yang
berbeda dalam bed juga diukur. Hal ini sesuai pada Gambar 2.
Koefisien thermal axial dispersion diperkirakan menggunakan eksperimen
transient 2 fase (gas-padat) model transfer panas.
3. Model
3.1 Single stage framework
Single
stage
experiment
diinterpretasikan
menggunakan
1D
phenomenological berdasarkan model 2 fase. Mode ini isothermal. Bubble gas phase
diasumsikan plug flow, bubble phase tidak terdapat padatan, sehingga adsorpsi tidak
terjadi pada tempat ini. Pertukaran gas antara bubble gas dan fase emulsi gas
diasumsikan sebanding dengan perbedaan konsentrasi bubble dan konsentrasi gas
emulsi menggunakan koefisien Kbe sebagai konstanta. Persamaan diferensial dapat
dilihat pada persamaan (2)
𝑓𝑏𝑒𝑏
𝑑𝑐𝑏
𝑑𝑧
= − Kbe (cb − ce)
dengan 𝑐𝑏 |𝑧=0 = 𝑐𝑖𝑛
Gambar 2 Single Adsorbing Stage
Gambar 3 Skema Adsorptive Fluidized Bed Model
(2)
Flux CO2 dari emulsi fase gas ke sorbent :
𝑓𝑒 𝑒𝑒
𝑑𝑐𝑒
𝑑𝑧
𝐺
− 𝑓𝑒 π·π‘Žπ‘₯
𝑑2 𝑐𝑒
𝑑𝑧 2
= Kbe (cb − ce) − 𝑓𝑠 πœŒπ‘  πœ‚π‘Žπ‘‘π‘  𝑅𝐴
(3)
Laju adsorpsi 𝑅𝐴 didefinisikan pada kondisi emulsi gas 𝑅𝐴 = 𝑅𝐴 (𝑐𝑒, π‘ž).
Danckwerts boundary condition untuk emulsi fase gas :
(4)
Emulsi gas padat dikontakkan secara co-current karena emulsi gas-padat dalam bed
keduanya memiliki arah aliran seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4. Pada fase
padat menggunakan dispersi axial untuk menentukan pencampuran :
𝑑2 π‘ž
π‘‘π‘ž
𝑆
𝑆 𝑑𝑧 − 𝑓𝑠 πœŒπ‘  π·π‘Žπ‘₯
= 𝑓𝑠 πœŒπ‘  πœ‚π‘Žπ‘‘π‘  𝑅𝐴
𝑑𝑧 2
(5)
Dalam persamaan diatas S adalah flux padatan, yang mana aliran massa padatan
dinormalisasi pada area crosssection bed (π‘˜π‘”π‘  /(π‘šπ‘…2 𝑠)). Sesuai dengan Danckwerts
boundary condition untuk fase solid menggunakan persamaan dibawah ini :
π‘‘π‘ž
𝑆
𝑓𝑠 πœŒπ‘  π·π‘Žπ‘₯
|
= 𝑆 (π‘ž |𝑧=0 − π‘žπ‘š ) dan
𝑑𝑧 𝑧=0
π‘‘π‘ž
|
𝑑𝑧 𝑧=𝐻
=0
(6)
Dengan melihat dispersi axial dari emulsi fase padat dan gas sebelumnya,
𝐺
𝑆
diasumsikan bahwa koefisien dispersi axial dari kedua fase tersebut (π·π‘Žπ‘₯
π‘‘π‘Žπ‘› π·π‘Žπ‘₯
)
adalah sama. Walaupun ini tidak selalu benar dari sudut pandang physical, kedua
dispersi axial tersebut dapat diperkirakan satu sama lain, ini merupakan asumsi yang
biasa digunakan dalam teknik fluidisasi.
Transfer massa eksternal (dari emulsi gas ke partikel sorbent) tidak
dipertimbangkan dalam model karean dapat diabaikan. Mears memperlihatkan
kriteria berdasarkan Damköhler number untuk menguji jika transfer massa eksternal
dapat diabaikan menggunakan persamaan dibawah ini :
(7)
dalam persamaan ini, 𝑅𝑒π‘₯𝑝 adalah laju reaksi yang diamati secara eksperimen per
volume sorbent, kpe adalah koefisien transfer massa gas dan Ε‹ adalah orde reaksi yang
mana memiliki satuan yang sama dalam kasus ini karena reaksi merupakan reaksi
orde 1 dalam konsentrasi gas. Damköhler number yang kedua dihitung berdasarkan
skenario kasus yang terburuk yaitu :
a) 76% penghilangan CO2 – efisiensi penghilangan terbesar telah diamati –
menggunakan konsentrasi masuk 1% CO2
b) Kecepatan superficial tertinggi (0.22 m/s) dan
c) Menggunakan ketinggian bed yang paling rendah yaitu 50 mm
Diameter partikel dari amina sorbent adalah 668 µm. Bilangan Sherwood untuk
transfer massa eksternal dihitung menggunakan Sherwood-Reynold sesuai fluidized
bed dari Kunii dan Levenspiel. Bilangan Damköhler ditemukkan sekitar 0.1, sehingga
kondisi ini memenuhi persamaan 7, membenarkan bahwa transfer massa eksternal
dapat diabaikan untuk beberapa eksperiment yang telah dilaporkan.
3.2 Velocities dan hold-ups
Aliran gas fase gas emulsi diasumsikan sama terhadap aliran gas saat
fluidisasi minimum. Oleh karena itu, kecepatan linier dalam emulsi fase gas ue sama
dengan ue = umf / εmf. Dari total mass balance dapat ditentukan bahwa kecepatan bubble
phase ub dapat hitung menggunakan persamaan dibawah ini :
𝑒𝑏 =
𝑒0 − (1− 𝑓𝑏 )π‘’π‘šπ‘“
𝑓𝑏
(8)
Hold up bubble phase secara ekperimental telah diukur pada sub bab 2.3.
Berdasarkan hold up emulsi fase gas, diasumsikan bahwa fraksi emulsi gas dalam
fase emulsi (emulsi fase gas-padat) adalah sama dengan porositas bed saat fluidisasi
minimum yang mana hasil dari asumsi tersebut bahwa fase emulsi dijaga pada
kondisi fluidisasi minimum.
𝑓𝑒
𝑓𝑒 + 𝑓𝑠
= επ‘šπ‘“
(9)
Sistem dari persamaan ini didekati dengan penjumlahan menjadi :
fb+fe+fs= 1
(10)
3.3 Intraparticle mass transfer limitation
Intrapartikel mass transfer limitation diperkirakan menggunakan pendekatan
modulus Thiele. Metode ini menggunakan modulus Thiele untuk adsorpsi (persamaan
11) dari effectiveness factor untuk adsorpsi dapat diturunkan (persamaan 12)
∅π‘Žπ‘‘π‘  = 𝐿√
3
π‘ž 𝑑 1/π‘‘β„Ž
) β„Ž)
π‘žπ‘’
πœŒπ‘  π‘˜π‘‡ 𝑅𝑇(1−(
∅π‘Žπ‘‘π‘  = ∅π‘Žπ‘‘π‘ 
𝐷𝑝
(∅π‘Žπ‘‘π‘  coth(∅π‘Žπ‘‘π‘ )−1)
∅π‘Žπ‘‘π‘ 
(11)
(12)
4. Results and discussion
4.1 Bubble hold up
Gambar 4 memperlihatkan hold up dari fase bubble sebagai fungsi kecepatan
excess superficial uo-umf. Data eksperimen di plot sebagi fungsi eksponensial
menghasilkan hubungan seperti dibawah ini :
fb = 1-exp (-1.378 ± 0.052 (uo-umf))
(13)
Persamaan 13 memiliki error yang cukup besar. Persamaan tersebut tidak dapat
memprediksi pengukuran bubble hold up. Merujuk dari yang telah di lakukan
sebelumnya yaitu Geldart, dapat dilihat dari gambar 4 bahwa penyimpangan menjadi
lebih besar dengan naiknya excess velocity.
Gambar 4 Bubble Hold Up
4.2 Dispersi Axial Fase Padat
Tipe pengukuran dari percobaan hot tracer response diperlihatkan pada
Gambar 5. Kenaikan suhu pada setiap thermocouple terlihat jelas. Pertama, suhu pada
bagian atas thermoccouple (z=170 mm) naik. Selanjutnya temperatur pada
termocouple lain (z=120 mm, z = 70 mm, dan z = 20 mm) juga naik. Pada detik awal
(<20 detik) tidak ada perbedaan antar suhu thermocouple. Setelah 20 detik, suhu
bergantung pada ketinggian karena adanya pencampuran dan temperatur bed
menurun sehingga terjadi kehilangan panas ke lingkungan. Meskipun telah dilakukan
treatment dengan perlahan menuangkan hot amina sorbent pada fluidized bed,
sehingga tidak mungkin untuk menambahkan hot amina sorbent sebagai lapisan yang
stagnant. Hot amina sorben selalu memiliki kecepatan yang terus menurun. Dapat
diamati bahwa model prediksi memiliki trend yang sama dengan eksperiment ini.
Gambar 5 Typical Experimental and Model Result for Axial Dispersion
Nilai dispersi axial padatan untuk ketinggian fixed bed yang bervariasi diperlihatkan
pada Gambar 6. Saat kecepatan excess rendah, bed tidak terfluidisasi dengan baik,
dan model dispersi axial padatan tidak dapat menjelaskan sifat pencampuran secara
akurat. Hasil ini memiliki error yang lebih besar untuk dispersi axial padatan
dibandingkan dengan kecepatan excess yang lebih tinggi. Dispersi axial padatan akan
meningkat seiring dengan kecepatan excess, yang artinya kenaikan kecepatan gas
menyebabkan pencampuran bertambah. Kemudian, dapat dilihat bahwa tidak ada
efek dari ketinggian bed, walaupun sebelumnya telah diprediksi. Dapat dijelaskan
melalui shallow beds (50 mm < H < 250 mm) yang telah digunakan, dalam kisaran
ini sirkulasi pola padatan dalam bed tidak banyak berubah.
Gambar 6 Hasil Experiment dan Hubungan untuk Dispersi Axial Padatan
Pergerakan
padatan
dalam
fluidized
bed
sangat
bergantung
pada
panjang/diameter (H/D) ratio fluidized bed. Dalam MSFB tipe shallow fluidized bed
digunakan dalam setiap stage, mengindikasikan bahwa ratio H/D kecil dalam skala
besar. Ratio H/D dalam jurnal ini dibuat seragam. Bilangan Peclet untuk fase solid
sesuai dengan persamaan 14
𝑃𝑒 𝑆 = 𝐷𝑆
𝑆𝐻
π‘Žπ‘₯ 𝑓𝑠 πœŒπ‘†
(14)
Merujuk dalam fase padat untuk eksperimen adsorpsi single stage, Peclet number
terbesar adalah 0.083 (H = 0.25 m, S = 0.222 kgs/(mR2 s), fs = 0.39 ms3/mR3, dan DaxS
= 1.5.10-3 mR2/s). Nilai ini cukup rendah sehingga fase padat dapat diperkirakan
menggunakan Continuosly Stirred Ideal Tank Reactor (CISTR). Sebagai catatn
bahwa, bilangan Peclet yang lebih kecil akan menyerupai CISTR, oleh karena itu titik
masuk padatan pada tray bukan suatu masalah dari sudut pandang model.
Nilai minimum bilangan Peclet untuk adsorpsi single stage adalah 0.2 dan
maksimum 22.8. bilangan Peclet ini untuk N=1 dan N=12 jika CISTR seri. Artinya,
pencampuran untuk emulsi fase gas berada diantara ideal mixing dan plug flow,
bergantung pada dispersi axial emulsi fase gas, yang juga merupakan fungsi dari
kecepatan superficial. Variasi pencampuran memperlihatkan pentingnya karakterisasi
pencampuran untuk emulsi fase gas.
5. Kesimpulan
Phenomenological model shallow MSFBs untuk proses adsorpsi kontinyu
menggunakan sorben amina digunakan untuk interpretasi percobaan dalam shallow
fluidized bed. Model ini berdasarkan model klasik 2 fase untuk fluidized bed.
Pengukuran bergantung pada hold up bubble phase dan untuk mendukung model
pencampuran.
Percobaan ini memperlihatkan bahwa laju adsorpsi cepat jika : Waktu tinggal
gas dalam bed berada di bawah 0.8 s, pada waktu ini (41-76 %) CO2 akan di adsorb.
Shallow fluidized beds memiliki keunggulan bahwa jumlah bubble tidak akan
berlebihan. Sistem yang diperlihatkan sudah cukup dioptimalkan sehubungan dengan
proses transfer massa: pertukaran gas dapat ditingkatkan sebagai contoh memasang
penghalang di dalam bed atau menggunakan partikel yang lebih besar.
Shallow fluidized bed menyediakan karakteristik transfer massa yang optimal
untuk aplikasi MSFB.
Download