PENGARUH TEKANAN PELARUfAN TERHADAP - ANSN

Prosiding
Pertemuan
danPresenta~;i
IImiah
~
P3TM-BATAN,Yogyakarta14-15,Juli 1999
Buku II
215
.s /1
PENGARUH
TEKANAN
PELARUfAN
TERHADAP PEMBENTUKAN GAS NO2
PELET
VOl
Budi Sulistyo, Dwireltnani, Sunardjo
P3TM-Batan.J/. BabarsariKotak Pos1008. Yogyakarta55010
ABSTRAK
PENGARUH
TEKA~'AN
OKS/DAS/
PADA
PELARUTAN
PELET
UOz TERHADAP
PEMBENTUKAN GAS: NOz. Tujuan Pe/arutan pe/et UO2 dengan cara menambah gas oksigen
sebagai oksidator; ada/ah untuk mengurangi terbentuknya gas NO2 dan NO seka/igus juga
untuk mengurangi kebutuhan asam nitrat sebagai pe/arut. Penambahan oksigen sebagai
oksidator di/akukan se,cara /angsung diinjeksikan keda/am /arutan. Variabe/ yang dite/iti ada/ah
pengaruh tekanan pe/arutan dan pengaruh kecepatan a/if gas oksigen terhadap terbentuknya
gas NO2 dan konve~;i pe/arutan. Dari pene/itian dipero/eh hasi/ sebagai berikut: tekanan
pe/arutan yang baik 960 mmHg, kecepatan
a/if gas oksigen 0,125 //jam, gas NOz yang
terbentuk sebesar 0,146 % per berat pe/et terlarut dan konversi pe/arutan mencapai 98,29 %.
ABSTRACT
THE INFLUENCE OF OXIDA TION PRESSURE ON THE DISSOLUTION OF UOz PELLET TO
NOz GAS FORMED. The aim of U02 pellet dissolution, by addition used oxygen gas as oxidant,
is to reduce N02 and I/O gas formed and to decrease nitric acid as a solvent. The addition of
oxygen gas was done JJYdirectly injecting to the solution. Identified variable were the influence
of dissolution pressure and the oxygen gas velocity on the N02 gas formed and the dissolved
conversion. The optimum results of research were dissolution pressure 960 mmHg, velocity
oxygen gas 0.125 //hour. The N02 gas formed 0.146 % per weight U02 pellet dissolution and
dissolution conversion ~18.29%.
PENDAHULUAN
U
ranium dioksida U02 dalam bentuk pelet basil
dari reaktor nuklir, maupun basil dari atkiran
dari suatu produksi, perlu diproses bila akan
digunakan lagi. Proses basah adalah salah satu cara
untuk memprosesnya. Salah satu langkah dalam
proses basah pada pembuatan 1J02 adalah pelarutan,
yaitu melarutkan pelet U02 dengan suatu pelarut.
Asam nitrat merupakan salah satu pelarut yang
digunakan dalam proses pelarlJltanpelet U02, reaksi
pelarutannya adalab sebagaiberikut : (1,2)
UO2+4HNO3~ UO2(NO3)2+2NO2!-2 H2O
(1)
UO2+ 3HNO3~ UO2(NO3)2
+ YoNO1-Y2NO2
+ 1YoH20
(2)
Dari reaksi (I) te:rbentuk gas N02,
sedangkan pada reaksi (2) selain terbentuk gas N02
juga terbentuk gas NO, bal ini tergantung
konsentrasi dari asam nitrat, untuk konsentrasi
diatas 8 N, akan banyak terbentuk gas N02, yang
ditandai terbentuknya asap coklat. Kedua gas
tersebut sangat beracun. Gas NO lebih beracun dari
Budi Sulistyo, dkk
Teknologi
pada gas NOz. Kedua gas tersebutselain beracun,
juga akanmenambahbesarpenggunakanasamnitrat
sebagaipelarut,hila dibandingkantidak terbentuk
keduagastersebut.Karena itu perlu dilakukan cara
supayapemakaianpelarut lebih sedikit daD tidak
terbentukgas.Salahsatucarayangdilakukanadalah
dengan menambahkanoksidator kedalam proses
pelarutan.Gas oksigensalah satu bahan oksidator
yang bisa digunakan dalam pelarutan tersebut.
Penambahangas oksigendalam pelarutanada dua
cara yaitu secara langsung daD secara tidak
langsung. Penambahangas oksigen secara tidak
langsung, yaitu denganmereaksikangas NO daD
NOz yang terbentuk dengan gas oksigen diluar
reaktorpelarutan,reaksinyaadalahsebagaiberikut:
2NO+ 02/udara-+ N204
N204
+ H2O+ 0,502-+ 2 HN03
{3}
{4}
2 N02 + H2O-+ HN03 + HN02
(5) +
1,55NO+O,85N02
+ 1,37502+ 1,2H20-+ 2,4HN03
{6}
Persamaanreaksi (6) merupakanjumlah persamaan
reaksi(3), (4) daD(5). Dari persamaanreaksinomer
(6) tersebutterbentukasamnitrat, sehinggaasamini
Proses
ISSN O.!16-3128
lL..
ProsidingPertemuandan PresentasiI/miah
P3TM-BATAN,Yogyakarta14-15 Juli 1999
BukuII
216
bisa digunakan lagi sebagaipelarut pada proses
pelarutan.
dilengkapi pemanasdaD pengadukmagnit. Selain
itu digunakangelasukur, alat ukur tekanan,pompa
untuk sirkulasi air penyerap gas, alat analisis
keasaman
air
penyerap
menggunakan
potensiometer.
Penambahan oksigen secara langsung
adalah dengan menginjeksikan gas oksigen ke
dalam larutan, yang reaksinya adalah sebagai
berikut:
U02+2 HN03+0,502 ~ UO2(N03)2+H20
~
1. Pa'lgu~ralirangas
2.L~u pelarulan
3. P~anasdan pergadukrrBgni!
4. Pa'ldingin
baik
S.Pa'lang~pcaran..!se~rator)
6. Pa'lya-ap
gas
7. Pcm~~l!9Jla~INan pa'lya-apgas
8. Pa'la~unglarulanpen"jerap
)~
(7)
Dari reaksi Domer (7) tidak terbentuk gas NO
maupun NO2 sehingga lebih aman terhadap
lingkungan. Persamaan reaksi Domer (7) terlihat
bahwa secara tioritis penggunakan asam nitrat
sebagai pelarut lebih sedikit dibanding dengan
reaksi yang menirnbulkan gas-gas. Karena reaksi
pelarutan dengan menambah oksidator gas oksigen,
acta tiga rasa yang berperan yaitu padat, cair daD
gas, maka pengaruh tekanan sangat besar sekali
terhadap kesempurnaan reaksi daD waktu reaksi.
Kecepatan pelarutan sangat dipengaruhi oleh
tekanan partiel gas oksigen sebagai oksidator yang
ditambahkan. Tekanan partiel gas oksigen diatur
sekitar 0,5 -13,5 atmosflf, daD kecepatan pelarutan
pelet UO2 sekitar 0 -16 mg/Vmenit.(l,2) Untuk
penyerapan gas NO2 yang terbentuk digunakan air
"'~
-9
~
.
yang dialirkan dalam kolom penyerapgas yang
Gambar 1.Alat pelarutan pelet VO]
disirkulasi menggunakan pompa secara terns
menerus. Reaksi penyerapan gas NO2 dengan air
adalah sebagaiberikut:
Pelaksanakan
3N02+ H2O~ 2 HN03+NO
(8)
Dalam penelitian dilakukan oksidasi secara
langsung, daD penyerapan gas menggunakan air
sebagai penyerap. Tekanan pelarutan yang
dibutuhkan antara 1,0 -2,0 atmosflf, disebabkan alat
pelarut terbuat dari bahan kaca. Suhu pelarutan
sekitar 90 °C' Dalam penelitian disini dipelajari
pengaruh waktu pelarutan terhadap pembentukan
gas NO2 daD konversi pelarutan pacta berbagai
tekanan daD kecepatan alir gas oksigen.
TATA
KERJA
Bahan Kimia
PeletUO2produksibagianmetalurgiPPTN
Bandung, yang telah disintering, mempunyai
ukuran, diameter 10 mm, tinggi 10 mm, kadar
elemen 88,14 %, Asam nitrat pekat 14,4 N dari
Merck, Gas oksigen teknis, Bahan analisis untuk
alatspektometer,
Alat-alat
Satu set alat pelarut terdiri
Percobaan
Asam nitrat 7 N, sebanyak 50 ml
dimasukkandalam labu leber tiga. Ditimbang dua
buah pelet kira-kira 18 gram kemudian dimasukan
dalam labu lebertiga. Sebagaibahan penyerapgas
digunakanair. Jumlahair yang diperlukan 2000 ml
yang ditampung dalam botol penampung yang
disirkulasi, kemudian pemanasdijalankan sampai
suhu didih larutan kira-kira 100 DC,waktu mulai
dicatat, air sebagaipendingin dialirkan masuk ke
alatpendingin.Pompaair penyerapgasdihidupkan.
Kran gas O2 sebagai oksidator dibuka, dengan
kecepatanalir 0,555 Vjam dan kran keluaran dari
reaktor diatur sedemikian rupa sampai tekanan
pelarutan mencapai 200 mmHg. Gas N02 yang
terbentuk mengalir keatas melalui pendingin
kemudian masuk dalam alat penyerap. Setiap 30
menitcuplikan air penyerapdiambil sebagaisampel.
Setelahpelarutanmencapaiwaktu 6 jam, percobaan
dihentikan. Larutan uranil nitrat basil pelarutan
diambil dan diukur volumenya. Pelet V02 yang
tidak larut dicuci lalu dikeringkanselama15 menit,
kemudian ditimbang. Jumlah air penyerap gas
diukur volumenya. Jumlah larutan uranil nitrat
diukur volumenya. Air penyerapdianalisis kadar
asamnyamenggunakanalatpotensiometer.
dari labu leher
tiga 250 ml, pendingin spiral, tabung penyerap gas
dengan bahan isian dari kaca berbentuk silinder
dengan diameter 10 mm, tinggi 10 mm. Alat pelarut
ISSN 0216-3128
Teknologi
Proses
Budi Sulistyo, dkk
~
HASIL
DAN
Dari gambar3, kecepatanpembentukangas
NOz pacta kecepatanalir 0,555 l/jam, mencapai
3,916 % gas NOz/berat pelet terlarut. Pacta
kecepatanalir gasoksigenditurunkanmenjadi0,266
l/jam kecepatanpembentukangas NOz menurun
menjadi 1,32 % NOz / berat pelet terlarut. Pacta
kecepatanalir gas oksigen 0,125 l/jam, tekanan
pelarutan 960 mmHg, tidak acta gas keluar daTi
reaktor.
PEMJBAHASAN
Variasi kecepatan alir O2 terhadap N02 yang
terbentuk daD konversi pelarutan pada tekanan
pelarutan 960 mmHg daD waktu pelarutan 6
jam.
100
Variasi
tekanan
pelarutan
terhadap
terbentuknya gas NO2 daD konversi pelarutan
pacta kecepatan alir gas oksigen O,555l/jam daD
waktu pelarutan 6 jam.
Dari gambar4, pactatekananpelarutan760
mmHg, gas NOzyang terbentukmencapai10,525%
per berat pelet terlarut daD konversi pelarutan
mencapai 87,43 %. Apabila tekanan dinaikan
menjadi860 mmHg, gas N02 yang terbentukturun
menjadi 5,996 % per berat pelet terlarut daD
konversi pelarutan mencapai 100 %. Apabila
tekananditambahlagi menjadi960 mmHg,gas N02
yang terbentukturun lagi menjadi3,913 % per herat
pelet terlarut, konversi pelarutantetap 100 %. Jadi
tekanan pelarutan semakin tinggi, gas NOz yang
terbentuk semakinsedikit. Pelarutanpactatekanan
tinggi distribusi gas oksigen kedalam larutan
semakin baik. Pacta percobaan hanya sampai
tekanan960mmHg dianggapcukupkarenagas N02
yang terbentuk sudah relatif sangat kecil bila
dibandingkandengantanpapenambahanoksidator.
Secara teoritis, pelarutan tanpa penambahan
oksidator akan menghasilkan perbandingan
terbentunyagas N02 denganpelet VOz adalah34,5
..
87
~
:r~
0
D.'
0,2
0,3
os
0,4
0,"
Kec. alir gas oksig.,l. It/jam
Gambar 2. Hubungan kecepatan alir gas 0]
terhadap terbentu'knya gas NO] don
konversi pelarutan
pada
tekanan
pelarutan 960 mmHg don waktu
pelarutan 6 jam.
Dari gambar 2 terlihat, pada kecepatan alir
gas oksigen 0,555 Vjam, gas NOz yang terbentuk
3,11 % per berat pelet YaJlg terlarut. Apabila
kecepatan alir gas oksigen diturunkan menjadi 0,125
Vjam, gas NOz yang terbentuk turun menjadi 0,146
% per berat pelet terlarut. Apabila kecepatan
diturunkan lagi menjadi 0,0156 Vjam, maka gas
NOz yang terbentuk tidak bisa terdeteksi. Jadi pada
kecepatan alir gas oksigen semakin pelan, gas NOz
yang terbentuk semakin sedikit. Bila gas NOz yang
terbentuk semakin sedikit berarti reaksi pelarutan
dengan menggunakan oksidator gas oksigen
semakin baik. Pada tekanan pelarutan 960 mmHg,
kecepatan alir gas oksigen 0,0156 adalah yang
terbaik, artinya tidak berlebihan. Pada kecepatan alir
ini , konversi pelarutan mencapai 98,29 %.
%.
760
610
660
T ekanan
pel«UI«l
910
960
i mm H g
Gambar4. Hubungan tekananpelarutan terhadap
terbentuknya gas NO] don konversi
pelarutan pada kecepatanalir gas 0] ,
0,555//jam, waktupelarutan 6jam.
012
3
~
5
7.
wektU~..(jom)
Gambar3. Hubungan waktu pelarutan terhadap
terbentuknya gas N02 pada berbagai
kecepatan alir gas O2 pada tekanan
pelarutan 960 mmHg.
Budi Sulistyo, dkk
Teknologi
Pada gambar5, pada tekanan 760 mmHg
pembentukangas NO2 mencapai10,53 % per berat
pelet terlarut. Bila tekanan dinaikan menjadi 810
mmHg, pembentukangas NO2turun manjadi 7,412
% NO2/berat pelet terlarut. Kemudian apabila
tekanandinaikan lagi menjadi960 mmHg, gas NO2
yang terbentuk turun lagi menjadi 3,916 %
Proses
ISSN 0216-3128
218
Prosiding
Perlemuan
danPresentasi
llmiah
P3TM-BATAN,
Yogyakarla
14-15Juli 1999
BukuII
NO2/beratpeletterlarut. Jadipadakecepatanalir gas
oksigen dibuat tetap 0,555 Vjarn,tekananpelarutan
sernakin besar, gas NO2 yang terbentuk sernakin
sedikit.
4. CARCCIOLO,V.P., "Dissolver for Natural
Uranium Fuel Elements," E.L.du Pont de
NevrnoursandCo,. Savanah,River,(1958).
5. JOHN. F. FLAGG, " Chemical Processingof
ReactorFuels",Nuclear Scinceand Technology,
AcademicPress,New York -London ,(1961).
6. GRESHY, A.T.,"Recovery of Nitrogen Oxide
and RareGas FissionProductsfrom The Nitride
acid Dissolutionof IrradiatedUranium ", ORNL
-1208, (1952).
7. BLANCO, R.E.,"Dissolution And
Feed
Adjusment,In SymposiumOn The Reprocessing
of Irradiated Fuels", Hold in Brussel,Belgium,
USA EC, ReportTill: 7534 ( BK-l), pp 22-24.
May 20 -25 (1957)
TANYA JAW.AB
KESIMPULAN
Dengan menambahkan oksidator gas
oksigenkedalampelarutanpelet 002, gasN02 yang
terbentuk menjadi berkurang.Penggunaanoksigen
sebagaioksidator,harusbertekanan,karenasemakin
tinggi tekanangas O2 semakinsedikit terbentuknya
gas N02 konversi pelarutannya semakin besar,
waktu pelarutannyasemakinsingkat. Kecepatanalir
gas oksigen sebagaioksidator selambatmungkin,
bila terlalu cepat, sebagian asam nitrat sebagai
pelarutjuga ikut terdorongkeluar reaktor. Dari hasil
penelitian diperolehtekanan yang baik adalah 960
mmHg, kecepatanalir gas oksigen0,125 Vjam,gas
N02 yang terbentuk0,146 % per berat pelet terlarut
.konversi pelarutan98,29%.
DAFTAR
PUSTAKA
Budi sulistyo
4- Tekananoksidasi bisa dicapai dengan cara
kran gas masukdan kran gas keluar diatur
sedemikianrupa. Tekananoksidasi gas O2
dalam tabung sangat besar hampir 40 kali
lebih besar dari tekanan oksidasi. Jadi
formula PV = nR7: mudahdidekati.
Meniek Rachmawati
~ Apa tujuan daTipenelitianini?
Budi Sulistyo
4- Untuk mencari konversi pelarutan yang
maksimum serta waktu pelarutan yang
singkat,tanpaterbentukgasNO atau NO].
Djokowidodo
1. LONG, J.T., "Engineering for Nuclear Fuel
Reprocessing", ed II , American Nuclear
Sosiety,USA, (1978).
2. ARIFIN, E.A.H., "Proses Pelarutan", Kursus
Operasi Teknik dan ProsesPengolahanBahan
Nuklir, PPBMI- Batan,Yogyakarta,(1983)
3. WIDODO, P.S., "Pelarutan Pelet UO2 dan
Perancanagan Alat Pelarut" PPNY-Batan,
Yogyakarta(1983).
ISSN 0216-3128
Sugondo
~ Apakah korelasi tekanan oksidasi tersebut
mendekati formula PV = nRT, bagaimana
pendapatSaudara?
~ Judul PengaruhTekanan Oksidasi Pada ",
apakahbukan"PengaruhTekananOksidator..."
Budi Sulistyo
4- Maksudnya adalah tekanan pelarutan,
sehingga judulnya diganti Pengaruh
Tekanan Pelarutan Pe/et UO] Terhadap
PembentukanGasNO].
Teknologi Proses
Budi Sulistyo, dkk