40 ISSN 0216 - 3128 Rohadi Awaludin, dkk. STUDI PENDAHULUAN PRODUKSI TEMBAGA-64 MELALUI AKTIVASI NEUTRON MENGGUNAKAN TEMBAGA ALAM Rohadi Awaludin, Hotman Lubis, Abidin, Sriyono, Hambali, Mohamad Subechi P2RR - BATAN ABSTRAK STUDI PENDAHULUAN PRODUKSI TEMBAGA-64 MELALUI AKTIVASI NEUTRON MENGGUNAKAN TEMBAGA ALAM. Tembaga-64 merupakan salah satu radioisotop penting dalam kedokteran nuklir. Untuk itu, telah dilakukan studi pendahuluan produksi 64Cu melalui aktivasi neutron dengan sasaran tembaga alam. Sasaran berupa tembaga (II) oksida (CuO) diiradiasi di reaktor G.A. Siwabessy pada posisi pneumatic rabbit system (PRS) selama 30 menit dan di central irradiation position (CIP) selama 10 hari. Hasil iradiasi menunjukkan bahwa 64Cu dengan radioaktivitas jenis sebesar 35,2 dan 24,4 MBq/mg Cu berhasil diperoleh dari iradiasi di posisi PRS berturut turut menggunakan bobot target 50 dan 10 mg. Sedangkan iradiasi di posisi CIP berturut turut dengan target 10 dan 20 mg menghasilkan 64Cu dengan radioaktivitas jenis 2379 dan 2420 MBq/mg Cu. Pengotor radionuklida tidak terdeteksi di dalam hasil iradiasi. Secara teoritis, pengotor radionuklida berupa 66Cu dengan waktu paro 5,10 menit turut dihasilkan dalam iradiasi ini dan segera meluruh habis setelah proses pasca iradiasi. Kata kunci: tembaga-64, tembaga alam, aktivasi neutron. ABSTRACT PRELIMINARY STUDY ON PRODUCTION OF COPPER-64 BY NEUTRON ACTIVATION USING NATURAL COPPER. Copper-64 is one of the important radioisotopes in the field of nuclear medicine. A preliminary study on production of copper-64 by neutron activation using natural copper has been carried out. Copper oxide target has been irradiated at pneumatic rabbit system (PRS) and central irradiation position (CIP) of G.A. Siwabessy reactor for 30 minutes and 10 days respectively. Irradiation of 50 and 10 mg of CuO at PRS resulted in 64Cu with specific radioactivity of 35.2 dan 24.4 MBq/mg Cu. Irradiation of 20 and 10 mg of CuO at CIP resulted in 64Cu with specific radioactivity of 2379 and 2420 MBq/mg Cu. Radionuclide impurities were not detected in the irradiated target. Theoretically, radionuclide impurity of 66 Cu with half life of 5,10 minutes was produced in the irradiation and decayed after post irradiation process. Key words: copper-64, natural copper, neutron activation PENDAHULUAN T embaga-64 (64Cu) merupakan radioisotop dengan waktu paro 12,7 jam. Radioisotop ini meluruh dengan 3 jenis peluruhan, yaitu peluruhan electron capture (EC) (45%), beta (37%) dan positron (18%). Radiasi beta dan beta positif (positron) yang dipancarkan memiliki energi sebesar 0,578 MeV dan 0,653 MeV. Radioisotop ini memancarkan pula radiasi gamma dengan energi 1,346 MeV dengan intensitas 0,5%. Selain itu, beta positif yang dilepaskan akan segera bergabung dengan elektron dan terjadi anihilasi sehingga melepaskan radiasi elektromagnetik dengan energi 0,511 MeV. Radioisotop ini digunakan di bidang kedokteran nuklir dengan memanfaatkan karaktekristik kimiawi radioisotop 64Cu[1,2]. Cu dan karakteristik Radioisotop 64Cu dapat diproduksi melalui reaksi (n,p) dengan sasaran 64Zn dan dapat pula melalui reaksi (n,) dengan sasaran 63Cu. Dari reaksi pertama dapat diperoleh 64Cu dalam bentuk bebas pengemban, namun reaksi ini menggunakan neutron cepat dan memiliki tampang lintang reaksi yang sangat kecil sebesar 10 b[2]. Reaksi kedua merupakan reaksi yang lebih sederhana dan dapat menggunakan tembaga alam sebagai sasaran. Namun dari reaksi kedua perlu dilihat nilai radioaktivitas jenis yang dapat diperoleh dari reaksi ini. Radio-aktivitas jenis yang didapatkan sangat tergantung pada besarnya fluks neutron fasilitas Prosiding PPI - PDIPTN 2005 Puslitbang Teknologi Maju - BATAN Yogyakarta, 12 Juli 2005 41 ISSN 0216 - 3128 iradiasi yang digunakan. Pada makalah ini 64 disajikan hasil penelitian produksi Cu menggunakan fasilitas iradiasi di reaktor G.A. Siwabessy dengan sasaran tembaga alam. Tujuan dari penelitian ini adalah mendapatkan korelasi antara karakteristik hasil iradiasi yang diperoleh dengan parameter-parameter produksi. TATA KERJA Pada iradiasi ini digunakan tembaga dalam bentuk tembaga (II) oksida (CuO). Pemilihan senyawa ini didasarkan pada tingginya titik lebur, kestabilan kimia serta radionuklida pengotor yang dihasilkan dari unsur penyusun lainnya (oksigen) serta kemudahan penanganan setelah iradiasi [3]. Pada penelitian ini digunakan CuO dari Aldrich dengan kemurnian 99,999%. Pengotor utama dalam sasaran berupa natrium, kalsium dan magnesium dengan kandungan masing masing sebesar 1,5 ppm, 0,4 ppm dan 0,2 ppm. Sasaran tembaga oksida dengan jumlah yang telah ditentukan dimasukkan ke dalam ampul kuarsa dan ditutup dengan pengelasan. Pada iradiasi di posisi pneumatic rabbit system (PRS), ampul kwarsa tersebut dimasukkan ke dalam kapsul iradiasi yang terbuat dari poliethilena. Polethilena tersusun dari unsur karbon dan hidrogen sehingga hampir tidak dihasilkan radioisotop dari material ini akibat paparan neutron. Oleh karenanya, hasil iradiasi dapat diproses lebih lanjut segera setelah iradiasi. Namun, jika iradiasi menggunakan wadah poli-ethilena, waktu iradiasi maksimum yang diijinkan oleh P2TRR selama 30 menit didasarkan pada ketahanan panas bahan tersebut [4]. Oleh karenanya, iradiasi di PRS dilakukan selama 30 menit. Pada iradiasi di CIP, ampul kwarsa berisi sasaran dimasukkan ke dalam kapsul aluminium dan ditutup dengan pengelasan. Uji kebocoran dilakukan terhadap hasil pengelasan sebelum dimasukkan ke dalam kapsul luar yang terbuat dari aluminium. Kapsul ini diletakkan ke dalam posisi CIP di reaktor G.A. Siwabessy. Rohadi Awaludin, dkk. Setelah iradiasi, ampul kwarsa dibuka dan tembaga oksida dilarutkan dengan asam klorida 1 N sebanyak 5 ml untuk mendapatkan larutan tembaga klorida (CuCl 2). Setelah seluruh tembaga oksida larut sempurna, total radioaktivitas yang diperoleh diukur menggunakan Dose Calibrator Atom Lab100 plus. Hasil pengukuran ini dihitung balik ke saat akhir iradiasi (EOI), sehingga didapatkan radio-aktivitas saat end of irradiation (EOI). Untuk mendapatkan nilai kemurnian radionuklida, hasil iradiasi diukur menggunakan spektrometer gamma. Larutan induk diencerkan 100 kali dan sebanyak 20 l dari larutan tersebut dicuplik untuk pengukuran spektrometer gamma. Spektrometer gamma di-kalibrasi menggunakan sumber standar berupa 133Ba, 137Cs dan 60Co. HASIL DAN PEMBAHASAN Setelah seluruh CuO larut ke dalam HCl, radioaktivitas 64Cu diukur dan dihitung balik ke saat akhir iradiasi sehingga diperoleh radioaktivitas saat EOI. Radioaktivitas dan radioaktivitas jenis 64 Cu setelah iradiasi di PRS dan CIP ditunjukkan oleh Tabel 1. Tabel 1 menunjukkan bahwa dari 2 kali iradiasi di PRS diperoleh radioaktivitas jenis 64Cu sebesar 35,2 dan 24,4 MBq/mg Cu pada saat EOI. Sedangkan dari iradiasi di posisi CIP didapatkan 64 Cu dengan radioaktivitas jenis 2379 dan 2420 MBq/mg Cu. Dari 2 kali iradiasi di tiap posisi iradiasi terdapat perbedaan radioaktivitas yang diperoleh. Hal ini dikarenakan radioaktivitas yang didapatkan dipengaruhi oleh adanya fluktuasi fluks neutron di posisi iradiasi, efek perisai diri (self shielding) dari sasaran dan penyerapan neutron oleh kapsul iradiasi. Selain faktor-faktor pada saat iradiasi, faktor penanganan pasca iradiasi seperti pembukaan ampul dan penuangan sasaran ke wadah pelarutan dapat pula menyebabkan perbedaan radioaktivitas yang didapatkan. Tabel 1. Hasil iradiasi di pneumatic rabbit system (PRS) dan central irradiation position (CIP) reaktor G.A. Siwabessy. Berat sasaran CuO (mg) Posisi iradiasi Lama iradiasi Radioaktivitas saat EOI (MBq) Radioaktivitas jenis (MBq/mg Cu) 50 PRS 30 menit 1405 35,2 10 PRS 30 menit 195,7 24,4 10 CIP 10 hari 19007 2379 Prosiding PPI - PDIPTN 2005 Puslitbang Teknologi Maju - BATAN Yogyakarta, 12 Juli 2005 42 ISSN 0216 - 3128 Rohadi Awaludin, dkk. 20 CIP 10 hari Iradiasi di PRS menghasilkan 64Cu dengan radioaktivitas jenis lebih kecil dibandingkan dengan iradiasi di CIP karena fluks neutron yang lebih rendah dan waktu iradiasi yang lebih pendek. Namun, ada beberapa kelebihan dari iradiasi di PRS, yaitu kemudahan dalam penanganan pasca iradiasi karena kecilnya paparan radiasi dari kapsul iradiasi yang terbuat dari poliethilena dan dari kapsul tersebut hampir tidak dihasilkan limbah radioaktif. Oleh karenanya, untuk kebutuhan yang tidak memerlukan radioaktivitas jenis yang tinggi, iradiasi di posisi PRS dapat direkomendasikan. Sedangkan untuk kebutuhan yang memerlukan radioaktivitas jenis yang tinggi, iradiasi harus dilakukan di posisi CIP. Namun perlu dicatat bahwa ketika iradiasi dilakukan di posisi ini, penanganan pasca iradiasi memerlukan waktu yang lebih lama untuk pengangkutan dan pembukaan kapsul iradiasi. Karena waktu paro 64Cu relatif pendek (12,7 jam) maka perlu diperhitungkan dengan baik waktu yang diperlukan untuk penanganan pasca iradiasi sampai dengan 64Cu siap digunakan. Pengukuran menggunakan spektrometer gamma pada hasil iradiasi menunjukkan adanya puncak pada 511 keV dan 1346 keV. Net area untuk masing masing puncak ditunjukkan pada Tabel 2. Radiasi gamma dengan energi 511 keV merupakan radiasi gamma hasil anihilasi positron yang dipancarkan oleh 64Cu. Seperti telah dipaparkan di depan bahwa 18% dari 64Cu meluruh dengan melepaskan positron. Sedangkan radiasi 38650 2420 gamma dengan energi 1346 keV merupakan radiasi gamma dari peluruhan 64Cu dengan intensitas 0,5%. Selain isotop 63Cu, tembaga alam mengandung pula isotop 65Cu dengan kelimpahan 30,83% seperti ditunjukkan oleh Tabel 3. Dari isotop 65Cu dihasilkan 66Cu dari paparan neutron. Radioisotop 66 Cu ini memiliki waktu paro 5,10 menit, sehingga radioaktivitasnya telah meluruh habis dalam waktu singkat. Dalam waktu 1 jam saja, radioisotop ini telah meluruh lebih dari 11 kali waktu paronya. Oleh karenanya, pada saat pengukuran, radioisotop ini sudah tidak terdeteksi lagi karena telah meluruh habis saat penanganan pasca iradiasi. Pengotor utama dalam sasaran berupa natrium, kalsium dan magnesium dengan kandungan masing masing sebesar 1,5 ppm, 0,4 ppm dan 0,2 ppm. Radioisotop dari unsur pengotor sasaran ini tidak ditemukan dalam hasil iradiasi. Unsur-unsur pengotor yang ada di dalam sasaran dan radioisotop yang terbentuk serta tampang lintang reaksi ditunjukkan oleh Tabel 4. Dari Tabel 4 diketahui bahwa tampang lintang dari seluruh reaksi inti isotop isotop tersebut tidak lebih dari 1 barn kecuali reaksi 48Ca(n,)49Ca. Reaksi inti ini pun hanya memiliki tampang lintang reaksi 1,09 barn. Radioisotop yang dihasilkan pun, yaitu 49 Ca, memiliki waktu paro yang sangat pendek (8,72 menit), sehingga radioisotop ini meluruh habis dalam waktu singkat. Oleh karenanya, dapat dipahami bahwa dari unsur pengotor ini tidak terdeteksi adanya radioisotop pengotor. Tabel 2. Hasil pengukuran menggunakan spektrometer gamma. Puncak energi Net area dari iradiasi di PRS Net area dari iradiasi di CIP 511 51072 272082 1346 319 1892 Tabel 3. Kelimpahan isotop dalam tembaga alam dan radioisotop yang dihasilkan dari reaksi penangkapan neutron beserta waktu paro dan tampang lintang reaksinya. Isotop 63 Cu Kelimpahan (%) Tampang Lintang Reaksi (Barn) 69,17 4,50 Isotop Yang Terbentuk 64 Cu Prosiding PPI - PDIPTN 2005 Puslitbang Teknologi Maju - BATAN Yogyakarta, 12 Juli 2005 Waktu Paro 12,70 jam 43 ISSN 0216 - 3128 65 Cu 30,83 Rohadi Awaludin, dkk. 66 2,17 Cu 5,10 menit Sasaran CuO yang digunakan pada iradiasi ini memiliki kemurnian 99,999%. Tabel 4. Kelimpahan isotop-isotop unsur pengotor sasaran dan radioisotop yang terbentuk serta tampang lintang reaksinya. Unsur Isotop natrium 23 kalsium 40 Na 42 43 44 46 48 magnesium 24 25 26 Ca Ca Ca Ca Ca Ca Mg Mg Mg Kelimpahan di Alam (%) Radioisotop yang Terbentuk Waktu Paro Tampang Lintang (Barn) 15,02 jam 0,53 100 24 96,94 41 Ca 10 tahun 0,4 0,65 43 Ca stabil - 0,14 44 Ca stabil - 2,09 45 Ca 164 hari 0,88 0,004 47 Ca 4,54 hari 0,74 0,19 49 Ca 8,72 menit 1,09 78,99 25 Mg stabil - 10,00 26 Mg stabil - 11,01 27 Mg 9,46 menit 0,06 KESIMPULAN Dari hasil studi pendahuluan produksi 64Cu melalui aktivasi neutron dengan sasaran tembaga alam menggunakan fasilitas iradiasi di reactor G.A. Siwabessy diperoleh hasil sebagai berikut: 1. Iradiasi di posisi PRS selama 30 menit menghasilkan 64Cu dengan radioaktivitas jenis 35,2 dan 24,4 MBq/mg Cu pada saat EOI. 2. Iradiasi di posisi di CIP selama 10 hari menghasilkan 64Cu dengan radioaktivitas jenis 2379 dan 2420 MBq/mg Cu pada saat EOI. 3. Pengotor radionuklida dari isotop 65Cu berupa 66 Cu tidak terdeteksi karena waktu paronya hanya 5,1 menit sehingga radioaktivitasnya telah meluruh habis setelah proses pasca iradiasi. 4. Pengotor radionuklida dari pengotor sasaran berupa unsur natrium, kalsium dan magnesium tidak terdeteksi di dalam hasil iradiasi. Na 5 2. JAPAN RADIOISOTOPE ASSOCIATION, Note Book of Radioisotope, Maruzen (1990). 3. THE CHEMICAL SOCIETY OF JAPAN, Jikken Kagaku Kouza, Maruzen (1992). 4. SARWANI, Komunikasi Pribadi (2003). 5. IAEA, Manual for Reactor Produced Radioisotopes, TECDOC-1340, 51 - 57 (2003). TANYA JAWAB Damunir Bagaimana pendapat saudara tentang penggunaan Cu-64 aktivitas lebih besar dan umur paro lebih panjang. Apakah pada terapi tubuh manusia. Rohadi Awaludin DAFTAR PUSTAKA 1. N. SAITOH DKK, Handbook of Radioisotope, Maruzen (1996). Besarnya radioaktivitas disesuaikan dengan dosis radiasi yang diperlukan untuk terapi. Sedangkan umur paro adalah tetap, jika perlu Prosiding PPI - PDIPTN 2005 Puslitbang Teknologi Maju - BATAN Yogyakarta, 12 Juli 2005 Rohadi Awaludin, dkk. ISSN 0216 - 3128 waktu paro yang lebih panjang, digunakan radioisotope lain. Prosiding PPI - PDIPTN 2005 Puslitbang Teknologi Maju - BATAN Yogyakarta, 12 Juli 2005 44