r - Digilib

advertisement
36
Prosiding Pertemuanllmiah SainsMateri III
Serpong,20 -21 Oktober 1998
ISSN 1410-2897
SINTESIS DAN KARAKTERISASI
BAHAN GIANT
MAGNETORESISTANCE(GMR)
Sm1-xy xMnzGez (x=O,O ,.."0,4)
s. Purwanto1,Ridwaw ,A. ManaP, Mujamilah1,
:
H. YamauchP daDY. YamaguchP
r
'r\
IMaterials Science Research Centre-BArAN, Puspiptek Serpong, Indonesia
2 Dept. of Physics University of Indonesia, Depok-Indonesia
3 Institute for Materials Research, Tohoku Univ., Sendai-Japan
ABSTRAK
SINTESIS DAN KARAKTERISASI
BAHAN GIANT MAGNETORESISTANCE
(GMR) Sml.' Y .Mn2Ge2 (x=O,O
-0,4). Telah dilakukan suatu studi pendahuluan untuk pembuatan bahan paduan magnet Sm...Y.Mn2Ge2 (x=O,O -0,4)
yang
ditengarai memiliki sifat Giant Magnetoresistance (GMR) dengan metode Tri Arc Melting. Dari hasil studi difraksi sinar-X
diketahui bahwa modifikasi pada proses pembuatan dengan melelehkan Titanium terlebih dahulu ternyata dapat berfungsi
sebagai 'oxygen absorber' sehingga dapat mengurangi timbulnya rase-raseoksida dari logam pembentuk paduan seperti Sm2O3
dan Y2°3. Padamakalah ini akan disinggungjuga pengaruh penggantianunsur Sm(Samarium) dengan unsur Y (Yttrium) yang tidak
memiliki momen magnet terhadap kurva magnetisasi bahan dan sifat 'Giant Magnetoresistance' pada suhu ruang. Hasil studi
magnetisasimenunjukkan bahwa daerah rasa metamagnetikbertambah luas menuju ke suhu kamar, masing-masing T= 150, 180,
220 dan 300K untuk konsentrasi x=O,O ;0,10;0,20 dan 0,30. Pada paduan dengan x=O,30 ternyata memperlihatkan sifat
Magnetoresistance(MR) pada suhu ruang.
ABSTRACT
SYNTHESIS AND CHARACTERIZATION
OF GIANT MAGNETORESISTANCE
(GMR) MATERIALS Sm
I
.Y.Mo1Ge1 (x=o.O -0.4). The preliminary study of synthesis ofGMR compound Sm,..Y.Mn2Ge2 (x=O.O-0.4) has been done
by means of modified tri arc melting method. The x-ray diffraction results have shown that the melted titanium could act as
'oxygen absorber'. therefore this processcould reduced the impurity oxydes Sm2O]and Y 2°] .This paper also discuss about the
effect of Sm(Samarium) substitution by a non-magnetic element of Y(Yttrium) to the profile of magnetization curve and the
GMR behavior at room temperature. The results have shown the metamagnetic phase transition temperature become higher
from T=150, 180,220 and 300K for x=0,0;0,10;0,20 and 0,30 respectively. For compound with x=0,30., has shown a
Magnetoresistance behaviour at room temperature.
PENDAHULUAN
Sejak diketemukannya penomena reentrant
ferromagnetism pada paduan magnet S~Ge2
oleh
Fujii dkk [1] pada tahun 1985,bahan tersebutterussecara
intensif diteliti. Hasil pengukuran magnetisasi pada
cuplikan kristal tunggal SrnM~ Ge2tersebutdenganjelas
mernperlihatkanbahwa padadaerah suhu1%K <r<348K
bahan bersifat
feromagnetik,
dan kolinier
antiferomagnetik pada daerah suhu 64K<T<196K,
sedangkangejala reentrant-ferromagnetic muncul pada
daerah T<64K. Disimpulkan bahwa gejala tersebut
muncul akibat dari kompetisi antara momen magnetik
atompenyusun,yakni rnomenatom Smdan Mn. Diketahui
juga bahwajarak antara atom Mn-Mn pada paduan ini
bervariasi terhadap suhu. Elaborasi lebih lanjut tentang
sifat -sifat bahan paduan ini memunculkan gejala adanya
pengaruh tekanan hidrostatik terhadap eksistensi rase
magnetik tadi, seperti diteliti oleh Duraj dkk [2], dimana
pada kondisi di bawah tekanan hidrostatik sebesar 1,5
GigaPascal, eksistensi daerah rase antiferomagnetik
meluassampai melebihi suhuruang, yakni di sekitar suhu
1.52
325 K. Kemudian studi tennodinamik dilakukan oleh
Slaski dkk [3] menunjukkan bahwa transisi rase daTi
kondisi feromagnetik menuju kondisi antiferomagnetik
adalah transisi orde pertama. Studi lebih jauh lagi
menghantarkan kepada penemuan penomena Giant
Magnetoresistanceatau GMR pada paduan ini. Berawal
daTi penelitian Dover dkk [4], yang menganalogikan
struktur lapisan pada paduan ini seperti struktur multilapisan buatan. Diketemukan untuk cuplikan kristal
tunggal bahwa harga delta-R/R dari bahan adalah
berkisar antara 4-8% yang diukur pada suhu 104,4K.
Diketahui pula bahwa pada suhu tersebut muncul gejala
perubahan makrostrain daTi sampel polikristal terhadap
perubahan medan magnet luar. Sedangkan penelitian
Brabers dkk [5], menemukan gejala GMR pada paduan
polikristal S~Ge2
pada subusekitarT= 125K, dengan
basil pengukuran delta-R/R sebesar16%.
Beranjak daTibeberapa basil penelitian tersebut
diatas, penelitian kali ini berusaha untuk mengoptimaiisasi daerah unjuk kerja dari sifat GMR paduan
SmM~Ge2 dengan menggantikan sebagian atom Sm
dengan atom Y yang tidak memiliki momen magnetik.
SetyoPurwanto dkk.
ProsidingPertemuanIlmiah SainsMateri III
Serpong,20 -21 Oktober 1998
Diharapkan penggantian tersebut akan mengubah
kondisi parameter kisi dan selanjutnya mempengaruhi
strength daTi interaksi pertukaran sehingga pada
gilirannya akan memperluasdaerahrase metamagnetikyaitu daerah rase magnetik yang tidak stabil terhadap
pembahanmedan magnet Iuar-yang memiliki sifat GMR
tadi. Untuk itu telah dilakukan sintesis untuk paduan
Sml-xy xM~Ge2 (x=O,O -0,4) dengan metoda tri arc
melting.
METODEEKSPERIMEN
Cuplikan dibuat dari bahan-bahanSm, Y; Mn daD
Ge dengan tingkat kemurnian masing-masing 99,9%
untuk bahan Sm dan Y; 99,99% untuk Mn dan 99,999%
untuk bahan Ge. Kemudian bahan dilebur dengan
metodeTri Arc Melting dalam dua kondisi yang berbeda.
Kondisi pertama adalah cuplikan dilebur tanpa terlebih
dahulu melebur Titanium, sedangkan kondisi kedua
adalab dengan melebur Titanium terlebih dabulu sebagai
oxygen absorber.Maksud dari peleburanTi adalabuntuk
meningkatkan kualitas cuplikan daD mengurangi
pembentukan fase impuritas, seperti S~03 dan y 2°3.
Pada saat dilebur Ti akan berfungsi menyerapsebagian
oksigen yang belum terbilas oleh gas Argon. Kemudian
cuplikan dianil pada suhu 800 derajat Celcius selama 96
jam lalu didinginkan secaraalamiab menuju subukamar.
Selanjutnyastudi difraksi sinar-X dilakukan pada
panjang gelombang CoKa yang dilakukan pada suhu
ruang. Studi ini dilakukan untuk cuplikan yang dibuat
pada dua kondisi tadi daD dibandingkan diantara
keduanya. Dilakukan pula studi magnetisasi bahan
versus perubaban suhu, dengan memakai alat VSM
(Vibrating Sampel Magnetometer) milik Institute for
Materials Research,Tohoku Univ. Jepang,untuk melihat
seberapa jauh perubahan profil kurva magnetisasi
sebagaifungsi konsentrasi atomy(Yttrium). Pengukurnn
dengan VSM dilakukan pada daerah suhu 80 K sampai
500 K dengan medan magnet luar H= I kOe. Sellin itu
untuk mengetahui gejala GMR dilakukan pula
pengukuran resistivitas sebagai fungsi medan magnet
dengan teknikfour-point probe yang dibuat sendiri di
PPSM-BATAN.
HASll..-HAsa DAN DISKUSI
Difraksi Sinar-X
Hasil studi difraksi sinar -X yang dilakukan pada
suburuang menunjukkan bahwa untuk cuplikan dengan
melelehkan Titanium terlebih dahulu akan mengurangi
bahkan mencegahtimbulnya rasa impuritas S~03 dan
y 2°3' Sehingga pada pola difraksi yang muncul
mengikuti pola yang dimiliki struktur jetris ThCr2Si2.
Untuk cuplikan SmMn2Ge2,seperti diperlihatkan pada
gambar l.a dan l.b, impuritas yang muncul di sekitar
SetyoPurwantodkk.
ISSN 1410-2897
sudut 30,45-50 dan 67 derajat adalah puncak-puncak
dari Sm2O)daD puncak-puncak ini akan hilang jika
cuplikan dibuat dengan metodeseperti dijelaskan di alas.
Basil penghalusanprofil difraksi sinar-X dengansoftware
RlET AN menunjukkan bahwabahwarasayang terlJentuk
hanya rasa utama SmMn2Ge2,Harga faktor Rwpuntuk
komposisi ini adalah 11,73%.
Gejala serupa juga teramati untuk cuplikan-
..-&M-
..,.
8&
~
~ \y{~ill..
,--L...U
1
--"
f
---~,-!..-,,-l,-,.-~.,:"""'!
f
,.
.)
"
"'--
?e."
..
-I-..
:
(a)
2000
...I
..I
~
~
Sn>MJ12.0e2
at
I
RT
"'i1l...O\,,Ti a. oxygen amocber
~
1000
i..
I
~kl1LJiJ
J.
!- I it
I
n
20
(iO
40
80
2The1a( degree)
(b)
Gambar I. Profit pola difraksi untuk paduan SmMnzGez ;
(a) Paduan yang dibuat dengan Ti sebagai
penarik oksigen daD sudah di'refinement'
dengan faktor R =11,73%. (b) Paduan yang
...
dibuat tanpa Ti sebagai penarik oksigen,
terlihat banyaknya puncak impuritas dari
Sm.°..
cuplikan lain, ketika sebagian unsur Sm(Samarium)
digantidengan unsur Y(Yttrium), seperti terlihat pada
gambar 2.a dan 2.b. yang merupakan profit pola difraksi
sinar-X untuk cuplikan SmO,7
Y o,3Mn2Ge2. Hasil
penghalusan profit difraksi sinar X untuk semua
komposisi dapat dilihat pada label I. Terlihat bahwa
penambahankomposisiatom Y(Yttrium) mengakibatkan
harga parameter kisi a daDc mengecil. Pola perubahan
parameter kisi-a, kisi-c, daD volume unit set terhadap
konsentrasiunsur Y(Yttrium) diperlihatkan padagambar
3.a, 3.b daD3.C.
Magnetisasi Bahan
Percobaan magnetisasi bahan dengan
menggunakan peralatan VSM (Vibrating Sample
Magnetometer)dilakukan pada medan luar sebesar
153
IU'
Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi III
Serpong, 20 -21 Oktoher 1998
ISSN1410-2897
.'-""
...-
--_J,"
Jwl_,..L...Al
(a)
,
,-r
'---,
"-'
"
'!'
1000
-.-I
-..,
...I
.
SmO7YO-3Mn2Ge2at RT
withOUt Ti a8 oxygen absorber
500
~:::;8 ,.
§
~
...,.
1
.:::::
.~J2.1
...I
20
,
~
~3
6"
t~
-'§
v_~~jJ...;.L ~J.{ .J..J
,
..I
40
...I
60
.
80
2Theta(degree)
(b)
Gambar
2. Profil
pola
difraksi
untuk
paduan
Sm.7Y.,MnzGez ; (a) Paduan yang dibuat
dengan Ti sebagai penarik oksigen clan
sudah
direfinement
dengan
faktor
R ~18,07%. (b) Paduan yang dibuat tanpa
wp
Ti sebagai penarikoksigen,
terlihat
banyaknyapuncak impuritas dari Y zO,
Gambar 3.
Grafik ketergantungan terhadap konsentrasi
atom Y(Yttrium)
dari ; (a) Parameter kisi
arab sumbu-a, (b) Paramater kisi arab sumbuc, (c) Volume unit sel
suhu Neel atau T N=425K. Pada suhu ini paduan
bertransfonnasi dari rasa Mn-antiferomagnetik menuju
paduan (Sm, Y)MnzGeZ"
rasa paramagnetik. Harga suhu Neel ini tidak berubah
waIaupunkomposisi y(Yttrium) terns meningkat. Hal ini
x;o.o
menunjukkan bahwa subu Neel yang merepresentasikan
x;O,l
x=O,2
x=O,3
besarnya interaksi pertukaran antara momen atom Mn
yang tersusun secara antiferomagnetik
tidaklah
a
4,0645
4,0584
4,0525
4,0408
(A)
tergantung pada komposisi atom Y daDjarak intraloyer
maupun interlayer. Hal ini sesuaidengan kebanyakan
c
10,8963
10,8952
10,8828
10,8502
basil-basil yang dijumpai pada sistem paduan lainnya
(A)
seperti basil penelitian pada (Tb, Y)Mn2Ge2 yang
V
180,01
177.16
179,45
178,72
dilakukan oleh 8. Purwanto dkk [6]. Kemudian transisi
(A"3)
rasa Mn-antiferomagnetik
menuju rasa collinear
0.3830
ferromagnetic terjadi pada subu T01=350K untuk semua
:!51,- 0.3780
0,3819
0,3844I
komposisi relatif sarnadan tidak mengalami perubahan
Rwp
11,73
16,09
20,66
18,07
secara berarti. Pada rasa collinear ferromagnetic ini
momen magnetik atom 8m daD Mn tersusun searah
Catatan Komposisi x=O.O-Q.3 adalah komposisi nominal.
sumbu c-kristal. Kemudian, transisi rasa lainnya yang
bukan basil refinement.
menarik adaIah transisi metamagnetik yang merupakan
H= 1,0kOe untuk daernhsubuNitrogen cair sampai500K
perubahan dari rasa feromagnetik menuju rasa kolinier
Hasil magnetisasitadi diperlihatkan pada gambar 4.a dan Mn-antiferomagnetik, yakni T 02di sekitar T= 150K untuk
4.b. Dan pola kurva magnetisasi vs. suhu tersebut komposisi x=O,0 dan terns bergeserke kanan menuju subu
diketahui bahwa untuk komposisi x=0,0 (SmMn2Ge2) ruang masing-masing T= 180K, 220K daD 300K untuk
Tabel 1.
Hasil penghalusan data difraksi sinar-X untuk
Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi /II
Serpong, 20 -2l Oktober 1998
ISSN 1410-2897
konsentrasi atom Y. Sehingga jelas terlihat bahwa ada
hubungan yang sangat kuat antara besarnya exchange
interaction pada atom-atom Mn, khususnya pada interlayerdenganvolume unit sel. Hubungan besarnyaharga
exchange interaction antara atom Mn-Mn yang
direpresentasikandengan harga T c2dengan volume unit
sel dapat dilihat pada gambar 5.
Sifat Giant Magnetoresistance (GMR)
Hal yang menarik dati bahan ini adalah adanya
sifat Giant Magnetoresistance yang dijumpai pada
SmMn2Ge2yang muncul di daerah rasa metamagnetik.
Percobaan pendahuluan dengan mengukur dua buah
cuplikan untuk komposisi yttrium x=O,30 yang diukur
pada subukamar denganmedan magnet luar maksimum
1,2 T. Walaupun harga delta-R/R pada kedua paduan ini
yang diukur pada suburuang belum sebesaruntuk x=O,O
misalnya yang diukur pada suhu 125K oleh Brabers(5].
Namun ada indikasi peningkatan harga delta-R/R pada
kondisi di bawah medan magnetjika ketebalan cuplikan
makin menipis,dari 0, 18%menjadi 0,28%.
KESIMPULAN
Telah berhasil disintesa dan diperbaiki kualitas
paduan magnet Sm,-xY XMn2Ge2(x=O.O~ 0.4) dengan
Gambar 4. Kurva magnetisasi basil pengukuran dengan
VSM(Vibrating
Sampel Magnetometer) dari
paduan Sm,-.Y.MfizGe,; (a) Untuk x=O,O-{J,30
(b) x=O,40, dengan medan magnet luar
konsentrasiatom Y sebesarx=O,1 sampai denganx=O,30.
Pengecualian terjadi untuk komposisi x=0,4, cuplikan
pada komposisi ini temyata bersifat seperti YM~Ge2
yaitu antiferomagnetik dengan suhuNeel T=400K. Tidak
dijumpai adanya rasa magnetik lain seperti pada
komposisi x=O,O -0,3.
Pelebaran daerah rasa
metamagnetik antiferomagnetik ini diduga berkaitan
dengan kontraksi dari volume unit sel. Dari data difrnksi
sinar-X seperti pada Tabell. diketahui bahwa volume
unit sel dari sistem ini berkurang dengan meningkatnya
-~.'
-~"'"
"""-~
SetyoPunvantodkk.
metodetri arc melting yang dimodifikasi dengan melebur
Ti sebagai oxygen absorber. Diketahui bahwa dengan
meleburTi terlebih dahulu dimungkinkan terbentuknya
cuplikan dengan rasa tunggal Smt-xY xMn2Ger
Penggantian sebagian atom Sm dengan atom Y
diketahui akan meluaskan daerah rasa metamagnetik
yang memunculkan gejala GMR. Terdapat hubungan
yang jelas antara perubahan volume unit set atau
magnetovo/ume effect dengan suhu transisi rasa
metamagnetik,Tor Dan hal ini nampaknyaikut ~mainkan
peranan penting pada suat GMR pada paduan SmlxY xMn2Ge2Diperoleh data bahwa untuk x=0,30 pada
suhu ruang menunjukkan adanya fenomena perubahan
resistivitas terhadap medan. Dengan memvariasikan
ketebalan diketahui terjadi peningkatan harga delta-R/R
dari sekitarO,18%menjadi 0,28%.
UCAPANTERIMA KASm
S. Purwanto selaku peneliti utama pada RUT-VI
mengucapkanbanyak terimakasih kepadaPanitia Proyek
Riset Ungguian Terpadu,LIPI atasdana riset yang telah
diterima dan Kepaia PPSM-BATAN atas fasilitas yang
disediakan sehingga penelitian ini dimungkinkan untuk
terlaksana.Tak lupa diucapkan terimakasih kepadapara
teknisi RUT-VI, saudaraM. Rifai Muslich, M. Nur, daD
Heri M atas bantuannya. Tak lupa ucapan terimakasih
yang mendalamkepada AssosiateProf. DR H. Yamauchi
dan Prof. DR. Y. Yamaguchi dari InstitUte for Materials
Research,Sendai -Jepang ataskesediaannya mengukUf
cuplikan denganYSM. Demikian juga ucapanterimakasih
155
ProsidingPertemuanIlmiah SainsMateri III
Serpong,20 -21 Oktober 1998
kepada Drs. Bambang H.P, daD Drs. Bambang S. dari
Balai Tekno Fisika-PPSM atasusaha mengkonversi data
x-ray sehingga layak di refinement.
ISSN1410-2897
[4] R B VAN DOVER, E.M. GYORGY, R.1. CAVA, J.1.
KRAJEWSKI,
R.J. FELDER, W.F. PECK,
"Magnetoresistance of SrnMn2Ge2 : A layered
antiferromagnet",PhysicalRev.B.,47-No.10
DAFTAR PUSTAKA
[1] H.FUllL T.OKAMOTO, T. SHIGEOKA,N.IWATA."
Reentrant Ferromagnetism
Observed in
S~Ge;',
Solid StateComm.,53-No.8(1985)715
[2] M.DURAJ,R.DURAJ,
A.SZYTULA,
Z.
TOMKOWICZ, "Magnetic PropertiesofS~Gez
Compounds",J.
Magnetism and Magnetic
Mat.,73(1988)240
[3] M.SLASKI, T.LAEGRID, K.FOSSHEIM,"Specific
heat and a.c. Susceptibility Measurements of
SmMnzGe2 and UMnzGez",J. of Alloys and
Compo
,178(1992)249
156
(1993)6134
[5] J.R VI. BRABERS, K.BAKKER, H.NAKOflE, F.R
DEBOER, S.KJ. I.ENCZOWSKI,KRJ. BUSCOOW,
"Giant magnetoresistance in polycrystalline
SmMn2Ge2",J.ofAlloys Comp.,199(1993)Ll
[6] S. PURWANTO, "Neutron Diffraction Studies on
The Magnetic Structure of
Tb.-xY xMn2Si2and
Tb..xY xMn2Ge2", Doctor Thesis,
Tohoku
Univ.(19%)
,\'etyo Puffllanto dkk.
Download