Spektra: Jurnal Fisika dan Aplikasinya, Vol. 15 No. 1 Mei 2014 STUDI PEMBALIKAN POLARISASI DAN MODEL HISTERISIS PADA MATERIAL LAPISAN TIPIS BARIUM STRONSIUM (Ba0,5Sr0,5TiO3) DIDADAH Pb, Mg dan Cu Teguh Yoga Raksa1*), Muhammad Hikam 1**)dan Yofentina Iriani2 1 Departemen Fisika FMIPA Universitas Indonesia, Depok 1624, Indonesia Jurusan Fisika FMIPA Universitas Sebelas Maret, Surakarta57126, Indonesia 2 *) Email: teguh,[email protected] **)Email:[email protected] Abstrak Fenomena pembalikan polarisasi pada material film tipis BST akan dipelajari dengan menggunakan pendekatan seperti pada material ferroelektrik bulk. Pendekatan statis dan dinamis akan dilakukan dengan menggunakan persamaan energi bebas Landau – Devonshire (LD) dan persamaan Landau – Kalatnikov (LK) untuk memperlihatkan hasil minimum dan maximum dari arus pembalikan. Model histerisis material lapisan tipis BST diperlihatkan menggunakan pendekatan respons medan listrik yang bersifat sinusoidal dengan memvariasikan frekuensi dan amplitudo dari medan listrik yang diberikan. Abstract Switching phenomenon inBIST thin film will be studiedusing bulk ferroelectric material approach. Static and dynamic approach will be formulated by combination of Landau – Devonshire (LD) and Landau – Kalatnikov (LK) equation to determined maximum and minimum of switching current. Hysteresis loop was developed using sinusoidal electrical field response by variation in frequency and amplitude of electrical field to describe hysteresis model of BST. Keywords: Switching Phenomenon , Hysterisis Model, Landau Theory,BST 1. Pendahuluan Fenomena switching atau polarisasi pembalikan pada material ferroelektrik sangat penting karena aplikasinya pada ferroelektrik memori [1]. Teori avrami sangat sering sekali digunakan untuk menggambarkan fenomena ini, dimana teori ini memberikan gambaran mengenai hubungan antara arus listrik baik tergantung waktu maupun tidak, pada sifat histerisis material ferroelektrik. Hal yang menarik bahwa fenomena ini berhubungan dengan pemutaran polarisasi pada material ferroelektrik [2]. Sifat pemutaran polarisasi pada ferroelektrik film tipis membuat penggunaan material ini terus berkembang khususnya pada bidang material bahan memory (non-volatile memories) dan sumber untuk emisi elektron. Pada awal perkembangannya fenomena polarisasi pembalikan menunjukan proses tidak homogen, seperti terlihat pada kristal tunggal barium titanat berdasarkan pada domain nukleasi yang tidak sejajar, dimana pertumbuhannya dibawah pengaruh medan listrik [2]. Sementara hasil lain menunjukan pada keramik barium titanat bahwa pengaruh dimensi grain sangat berpengaruh pada sifat feroelektrik material. Semua pendekatan avrami yang digunakan pada fenomena polarisasi pembalikan tidak bergantung pada ukuran akan tetapi tergantung pada kenaikan temperatur Curie, sementara pengaruh batas sistem ferroelektrik pada polarisasi pembalikan hanya tergantung pada bentuk geometrinya saja. Pada perkembangan selanjutnya, teori landau menjadi metode standar untuk melihat pemutaran polarisasi tidak seragam diantara dua fase transisi, beberapa simulasi menunjukan prediksi tentang fenomena polarisasi pembalikan sesuai dengan hasil eksperimen. Hal penting yang lain pada material ferroelektrik adalah hubungan antara medan listrik yang diberikan dengan polarisasi yang terjadi (loop histerisis) [3]. Fenomena ini berhubungan dengan struktur domain dari material dan harus terdapat pada komponen material yang digunakan. Hal yang mendasar bahwa loop histerisis merupakan besaran yang sangat menentukan dalam material ferroelektrik, sementara pada level sistem histerisis dapat menghasilkan energi, dalam aktuator dapat menyebabkan panas yang keluar dari sistem yang terisolasi [3]. Pada dasarnya model histerisis pada material ferroelektrik dikategorikan secara mikroskopik, semi mikroskopik dan makroskopik berdasarkan penurunannya apakah itu kuantum mekanik, magnetoelestic, thermodynamic relation atau prinsip fenomenologis [4]. Paper ini akan memfokuskan pada pemodelan interaksi material dengan melihat fenomena polarisasi pembalikan dan model histerisis pada material film tipis BST. 31 Spektra: Jurnal Fisika dan Aplikasinya, Vol. 15 No. 1 Mei 2014 Hasil sementara ekperimen menunjukan adanya perbedaan pola polarisasi pembalikan dan loop histerisis pada material film tipis BST tergantung jumlah doping yang diberikan. Fenomena ini menunjukan interaksi domain pada material tersebut sehingga diperlukan penelusuran interaksi yang mungkin terjadi pada material. Pendekatanpendekatan keadaan sistem pada material akan dilakukan dengan menggunakan informasi pada saat pembuatan dan perlakuan pada material film tipis BST yang dibuat, diharapkan dengan menggunakan model ini dapat digunakan untuk mempelajari interaksi yang terjadi pada material film tipis BST. 2. Metode Penelitian Pendekatan model yang digunakan adalah model statis dan dinamis. pada model statis menggunakan persamaan Landau – Devonshire(LD),sementara pada model dinamis menggunakan persamaan Landau – Kalatnikov(LK) dikombinasikan dengan model statis [8], seperti ditunjukan pada persamaan 1 dan 2. G a ( 0 ) 2 B 4 C 6 P P P EP (1) 2 2 0 4 0 6 03 a, B, C adalah konstanta, adalah temperatur dan E, P adalah medan listrik dan polarisasi, selanjutnya dibuat simulasi untuk range temperatur dengan membuat titik kritis pada sistem tersebut. dP G d P posisi atom Ti, selanjutnya vacancy ini ditempati oleh atom Indium Tabel 1. Perhitungan Momen Dipol Lapisan Tipis BSTdi doping dengan Pb No 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 Atom Ba/Sr Ba/Sr Ba/Sr Ba/Sr Ba/Sr Ba/Sr Ba/Sr Ba/Sr Pb O O O O O O x 0 1 1 0 0 0 1 1 0,5 0,5 0,5 1 0 0,5 0,5 z 0 0 0 0 1 1 1 1 0,5 0,5 0,5 0,5 0,5 0 1 q 0,25e 0,25e 0,25e 0,25e 0,25e 0,25e 0,25e 0,25e 3e -1e -1e -1e -1e 0 -1e Jika Ps adalah Polarisasispontan, q adalah muatan listrik dan r adalah jarak antar atom pada unit cell maka polarisasi spontan BIST1%, dapat diperoleh dengan menghitung interaksi dipol listrik seperti dilihat pada terlihat pada tabel 2 dan tabel 3. Tabel 2 Polarisasi sponstan teoritis untuk material film tipis BST Murni Polarisasi No Sampel Parameter Kisi (Å) (2) parameter menunjukan kecepatan untuk pembalikan polarisasi. Dengan menggabungkan persamaan 1 dan persamaan 2 akan dibuat model dengan analisa numerik untuk penyelesaian persamaan differensial tersebut. Pada tahap penyelesaian persamaan akan digunakan metode range kuta [5]. Sebelum pemodelan dilakukan terlebih dahulu penentuan polarisasi spontan material dengan menghitung interaksi dipol listrik dalam satu unit sel dan dijadikan parameter awal untuk memahami pembalikan polarisasi dan loop histerisis dari material lapisan tipis BST. Posisi Atom y 0 0 1 1 1 0 0 1 0,5 0 1 0,5 0,5 0,5 0,5 Spontan, Ps (C/cm2) 1 BST - Si 3.9465 72.63957 2 BST - Pt 3.9535 72.38312 Tabel 3 Polarisasi sponstan teoritis untuk material film tipis BST dengan didadah 1 % bahan Polarisasi Spontan, Ps (C/cm2) No Sampel Dopan Parameter Kisi (Å) 3. Hasil dan Pembahasan 1 BST – Si Cu 3.8879 74.84549 Perhitungan awal untuk proses pemodelan dilakukan dengan melakukan perhitungan polarisasi spontan untuk BIST, dengan menggunakan asumsi proses hard doping dimana secara acak terjadi kekosongan atom (vacancy) di 2 BST - Pt Cu 3.9390 72.9159 3 BST – Si Mg 3.9450 72.51329 4 BST - Pt Mg 3.9553 72.31795 5 BST – Si Pb 3.9505 72.49468 32 Spektra: Jurnal Fisika dan Aplikasinya, Vol. 15 No. 1 Mei 2014 6 BST - Pt Pb 3.9490 72.5484 Hubungan antara arus pembalikan polarisasi dengan waktu Material film Tipis 5 4 t 4aC ( 0 ) B2 (3) 3 2 J (Arus Pembalikan Polarisasi nilai perhitungan polarisasi spontan akan digunakan acuan untuk penetuan nilai Pmax untuk setiap material film tipis, dengan menggunakan definisi t sebagai fungsi yang tergantung pada suhu sesuai dengan persamaan 3 : 1 0 -1 -2 -3 -4 Persamaan 1 dapat dimodifikasi dan kondisi maksimum diperoleh nilai t tertentu dari nilai polarisasi yang diperoleh secara teori, seperti terlihat pada persamaan 4. 0 1 3 4 5 6 7 Model energi bebas material film tipis BSTSI & BCSI 10 e= 0 (4) e= 0 e = 0.5 e = 0.5 e= 1 8 e= 1 8 e = 1.5 e = 1.5 6 Tabel 4. Nilai Parameter t Teoritis Untuk Material 6 G/G1o Nilai t secara teoritis dapat diperoleh dengan memasukan nilai asumsi nilai polarisasi spontan dari setiap material tipis yang murni maupun yang sudah didadah seperti terlihat pada tabel 4. 8 Gambar 1. Arus Polarisasi Material Film Tipis Pada BST-Si 10 2 tr (waktu) G/G1o 3 5t P 2 1 1 5 9 -5 4 4 2 2 0 0 Film Tipis BST -2 -2 No Sampel Dopan t 1 BST - Si - 1.7738 2 BST - Pt - 1.7710 3 BST – Si Cu 1.7921 2 4 BST - Pt Cu 1.7767 1.5 5 BST – Si Mg 1.7725 1 6 BST - Pt Mg 1.7703 7 BST – Si Pb 1.7723 8 BST - Pt Pb 1.7729 -1 0 1 -2 -2 2 -1 0 P/Po 2 Gambar 2. Pemodelan Energi Bebas Untuk BST Si dan BST Setelah didadah Oleh Cu Model Histerisis Loop Material Film Tipis BST P/Po 0.5 0 -0.5 BSTSI BCSI -1 Nilai – nilai parameter t digunakan untuk membuat model interaksi dari material lapisan tipis BST, sehingga diperoleh arus pembalikan polarisasi,model energi bebas dan model histerisis dari material seperti terlihat pada gambar 1 -5. 1 P/Po -1.5 -2 -5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5 E/E0 Gambar 3. Model Loop Histerisis Material Film Tipis Pada BST-Si 33 Spektra: Jurnal Fisika dan Aplikasinya, Vol. 15 No. 1 Mei 2014 didadah dan sesudah didadah tidak memperlihatkan perbedaan yang signifikan, walaupun sebetulnya diharapkan dengan adanya doping diharapkan ada perubahan pada polarisasi pembalikan yang signifikan. Model Histerisis Loop Material Film Tipis BST 2 1.5 1 P/Po 0.5 4. Kesimpulan 0 t=0.375 -0.5 t=1.2 -1 -1.5 -2 -1 -0.8 -0.6 -0.4 -0.2 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 E/E0 Gambar 4. Simulasi Pemodelan Loop Histerisis Pada Nilai t Berbeda Pemodelan statis dan dinamis secara umum dapat memperlihatkan proses pembalikan polarisasi dan model histerisis pada material film tipis yang diamati dengan pendekatan formulasi pada material bulk. Interaksi pada struktur kristal material digambarkan melalui proses pendadahan terjadi pada material film tipis BST dimana penambahan pendadah Pb/Cu/Mg akan menggantikan posisi dari ion Ba/Sr. Model dinamis dapat memperlihatkan polarisasi maksimum dan polarisasi remanen pada material film tipis. Model yang diharapkan tidak begitu sesuai dengan hasil eksperimen yang diperoleh, akan tetapi prinsip pendekatan proses pendadahan yang terjadi dan interaksi yang diusulkan secara umum sudah mendekati gejala yang terjadi pada hasil pengukuran. Ucapan Terimakasih Gambar 5. Model Loop Histerisis Material Film Tipis Pada Hasil Pemodelan Dengan Hasil Pengukuran Hasil pemodelan untuk material BST dan material BST yang sudah didadah menunjukan hasil yang agak berbeda dengan hasil pengukuran, akan tetapi memperlihatkan model yang hampir mirip, nilai medan koersif menunjukan hasil yang hampir sama. Pada pemodelan interaksi dipol digambarkan proses pendadahan dimana Penambahan pendadah Pb/Cu/Mg akan menggantikan posisi dari ion Ba/Sr, pergantian ini didasarkan pada besar atau kecilnya jari-jari atom dari material doping. Karena muatan Pb2+ / Mg2+/ Cu2+ lebih kecil daripada Ti4+ sebesar dua muatan positif dan terjadi fenomena elektrostatik antara Mg2+ dengan Ti4+, maka mengakibatkan terlepasnya ion O2-, Semakin banyak pendadahan yang diberikan maka akan semakin banyak O2yang terlepas. Pemberian pendadahan ion donor Pb2+/Mg+2/Cu+2 ke dalam BST berfungsi untuk membuat cacat kristal dalam ion oksigen. Dari hasil pemodelan interaksi secara umum sudah memperlihatkan pendekatan model statis dan dinamis bisa memperlihatkan interaksi secara umum terkait polarisasi pembalikan dan model histerisis. Model statis menunjukan keadaan dimana nilai ekstrim untuk material sebelum Para penulis mengucapkan terima kasih kepada Kementrian Riset dan Teknologi, Republik Indonesia, sebagian dana riset ini berasal dari Proyek Hibah Penelitian SINas dengan No. Kontrak 17/SEK/INSINAS/PPK/I/2014. Daftar Acuan [1] [2] [3] [4] [5]. Tan, Eng –Kian dan Tilley , Theory of switching in bulk first –order ferroelectric material, phys. stat. sol. (b) 228, No. 3(2001) p.765–776 Richinshci, Dan, Papusoi, Hargagea, Tura dan Mitoseriu, Model for switching in finite ferroelectric media as a landau phase transition and comparison with experiment,ANALELE ŞTIINŢIFICE ALE UNIVERSITĂŢII "AL.I.CUZA" DIN IAŞI Tomul XLIII-XLIV, s.I.b.fasc.2 Fizica Solidelor - Fizică Teoretică, (1997-1998). R.C. Smith and C.L. Hom, Domain wall theory for ferroelectric hysteresis, Journal of Intelligent Material Systems and Structures, 10(3), 1999, p. 195-213. R.C. Smith and C.L. Hom, A domain wall model for ferroelectric hysteresis, Proceedingsof the SPIE, Smart Structures and Materials, Volume 3667 (1999), p. 150161. Dautray, Robert dan Jacques–Louis Lions, Mathematical analysis and num numerical 34 Spektra: Jurnal Fisika dan Aplikasinya, Vol. 15 No. 1 Mei 2014 [6] [7] [8] methods for science and technology, Vol. 6, Springer – Verlag (2000). Hikam, M., Soegijono, B., Anggraini, P. W. K., Sumardi, T, Sunandar, T, Yogaraksa, T, Development of barium strontium titanate (BST) thin film doped by Fe. One Day Workshop on Materials & Metalurgy [Jurusan Fisika, FMIPA, Universitas Indonesia (UI) & Universiti Kebangsaan Malaysia (UKM)] (2006). Hikam, M, Anggraini , P.W.K dan Sumardi, T, Ferroelectric and crystallographic studies of barium strontium titanate thin films doped by Nb2O5 , dipresentasikan di konferensi internasional Tecnological Advance of Thin Films & Surface Coatings – THINFILMS (2006) M.E. Lines dan A.M. Glass, Principles and applications of ferroelectric and related materials, Clanrendon Press, Oxford (1997) 35